박준우 박사팀, 고체 전해질 제조비 1/10 절감하는 ‘특수 습식합성법’ 개발
기존 리튬이온전지 양극과 동일한 생산라인 활용 ‘최적 함침 기술’도 선뵈

KERI 연구팀(왼쪽부터 차세대전지연구센터 박준우 선임연구원, 김민주 연구원, 이상민 센터장)이 고체전해질 용액을 들고 실험실에서 포즈를 취하고 있다.

전기차 분야 차세대 전지로 손꼽히는 ‘전고체전지용 고체전해질’을 90% 이상 절감한 아주 저렴한 비용으로 대량생산할 수 있는 기술이 국내 연구진에 의해 개발됐다.
한국전기연구원(KERI, 원장 최규하) 차세대전지연구센터 박준우 박사팀은 최근 3년간 자체 정부출연금사업(과제명: 고에너지밀도 리튬전고체전지용 고체전해질 기반 원천소재기술 개발, 연구책임자: 이상민 차세대전지연구센터장, 연구기간: 2017.01~2019.12)을 진행했다.
이를 통해 ▲전고체전지의 핵심 구성요소인 ‘고체 전해질’을  현존 가격대비 1/10 수준의 비용으로 제조할 수 있는 ‘특수 습식합성법’과 ▲전고체전지의 대량생산을 가능하게 하는 ‘고체전해질 최적 함침 기술’을 개발했다.
전고체전지는 양극과 음극 사이에서 이온을 전달하는 ‘전해질’을 기존 가연성의 액체에서 고체로 대체한 전지다.
고체 전해질을 사용하기 때문에 화재의 위험이 없고, 온도 변화나 외부 충격을 막기 위한 안전장치 및 분리막이 따로 필요하지 않아 전지의 고용량화, 소형화, 형태 다변화 등 사용 목적에 따라 다양하게 활용이 가능한 차세대 유망 기술로 손꼽힌다.
고체 전해질을 제조하는 방법은 고에너지 볼밀링 공정을 통한 ‘건식합성법’과 화학반응을 활용하는 ‘습식합성법’이 있다.
습식합성법은 건식합성법과 비교했을 때, 복잡한 공정 없이 고체 전해질을 대량으로 생산할 수 있어 많이 활용되고 있지만, 결과물의 이온 전도도가 상대적으로 낮다는 단점이 존재했다.
이번에 KERI가 개발한 성과는 독자적으로 개발한 고체전해질 합성법은 낮은 순도의 저렴한 원료(출발물질)로도 성능이 뛰어난 고체 전해질을 대량생산할 수 있는 ‘특수 습식합성법’ 기술이다.
연구팀은 최적의 합성을 가능하게 하는 첨가제를 통해 간단한 공정으로 대량생산이 가능한 습식만의 장점과, 높은 이온 전도도를 가진 고체 전해질을 만들 수 있는 건식만의 장점을 모두 확보할 수 있는 제조 공정을 실현했다.
무엇보다 기존의 고체 전해질 합성법은 건식과 습식에 상관없이 모두 비싼 고순도의 원료를 활용해야만 했는데, KERI가 개발한 특수 습식합성법을 활용하면 기존 고순도 원료 대비 1/10 수준 가격인 저순도 원료로도 높은 이온 전도도를 가진 좋은 성능의 고체 전해질을 대량으로 생산할 수 있다.
더불어 KERI는 전고체전지용 양극(+)의 대면적 생산과 생산비용 절감을 가능하게 하는 ‘고체전해질 최적 함침 기술’도 개발했다.
양극은 전지의 용량을 결정하는 핵심 구성요소 중 하나다.
그동안 전고체전지를 만들기 위해 고체 전해질을 용매에 녹여 전극에 스며들게 하는 방법을 연구해 왔지만, 녹인 용액의 점도가 높아 충분한 양의 고체 전해질 용액이 함침되기 어려웠다.
이에 연구팀은 최적화된 함침 공정 설계를 통해 고체 전해질을 양극에 균일하게 분산하는 기술을 개발하는데 성공했고, 이를 통해 낮은 비율의 고체 전해질만으로도 활물질을 많이 포함해 높은 에너지밀도를 가진 전고체전지용 양극을 제조할 수 있었다.
해당 기술의 최대 장점은 액체 전해질 기반 리튬이온전지 양극을 제작하던 기존의 생산라인을 거의 그대로 활용할 수 있다는 점이다.
이를 통해 기존 리튬이온전지 제조사들도 함침을 하는 공정파트의 설비 일부만 구축하면 쉽게 전고체전지를 대량생산할 수 있게 된다.
관련 연구결과는 우수성을 인정받아 세계최고의 과학전문지 ‘네이처’의 자매지인 ‘사이언티픽 리포트(Scientific Reports)에 최근 게재되기도 했다.
핵심 개발자인 박준우 박사는 “KERI 특수 습식합성법은 비싼 원료와 복잡한 고에너지 공정방식이 없어도 높은 수득률로 고체 전해질을 제조할 수 있는 획기적인 제조 기술이고, 함침 기술은 기업에서 비싼 비용을 들일 필요 없이 기존 생산라인을 활용해 쉽고 간단하게 전고체전지를 대량생산할 수 있는 최적의 공정 기술이다”고 밝혔다.
연구 책임자인 이상민 센터장은 “전고체전지의 가장 핵심이 되는 저가형 고체 전해질 소재에 대한 합성법이 개발돼 그 실현 시기를 앞당길 수 있게 됐다”며 “현재 산업부 리튬기반 차세대 이차전지 성능 고도화 및 제조 기술 개발 사업의 성공 수행에도 큰 기여를 하게 될 것으로 기대한다”고 밝혔다.
연구팀은 이번 성과가 전고체전지의 대형화 및 대량생산이 요구되는 전기차, 전력저장장치(ESS) 등 다양한 분야에 활용될 것으로 보고 기술사업화를 추진하고 있다.
현재 기술에 대한 원천특허 출원을 2019년에 완료했으며, 관심 있는 수요업체를 발굴하여 ‘꿈의 배터리’라 불리는 전고체전지의 상용화를 주도한다는 목표다.

□ 전지(배터리) 주요 용어 설명
▲ 활물질 : 리튬이온을 흡수 및 방출하면서 전기를 저장하거나 생성하는 소재. 리튬이온전지에서는 리튬금속산화물 소재와 흑연 소재가 각각 양극 및 음극 활물질로 사용된다.
▲전해질 : 일반적으로는 물과 같은 용매에 녹은 상태에서 이온으로 쪼개져 전류가 흐르는 물질을 일컬음. 리튬이온전지에서는 카보네이트계 유기 용매에 리튬염 전해질을 녹인 전해액을 다공성 전극과 분리막에 스며들게 하여 전지 내부에서 전류가 흐르게 한다. 고체전해질에서는 고체 격자 내에서 리튬이온의 확산에 의해 전류가 흐른다.
▲도전재 : 전자 흐름을 돕는 소재. 주로 탄소계 소재가 사용된다.
▲바인더 : 활물질, 도전재와 같은 고체분말이 상호간 또는 집전체와 잘 접착하도록 돕는 고분자 소재. 전극을 안정화하면서 주변에 잘 접착하도록 돕는다.
▲집전체 : 전극에서 전기를 모아 외부로 전달하거나 전달받기 위해 사용되는 금속 시트. 양극에는 알루미늄 시트, 음극에는 구리 시트를 사용하고 있다.
▲분리막 : 양극과 음극의 직접적인 접촉은 차단하면서 이온을 전달하는 다공성 막. 리튬이온전지에서는 0.01~1㎛(마이크로미터)의 미세한 구멍이 있는 고분자 소재를 사용하며 구멍 속에 스며든 전해액을 통해 리튬이온이 전달된다. 전고체전지에서는 고체 전해질이 전해액과 분리막의 역할을 동시에 한다.